G. lebte und arbeitete größtenteils mit seinem Bruder Jacob Grimm zusammen, mit dem er 1841 nach Berlin übersiedelte. Friedrich Wilhelm IV. hatte ihn 1840 zum Mitglied der Akademie der Wissenschaften mit dem Recht, Vorlesungen zu halten, berufen. Ab 1852 gab er mit seinem Bruder das Deutsche Wörterbuch heraus. Weitere gemeinsame Werke waren die Kinder- und Hausmärchen, die Deutschen Sagen. Seine Sammlung Die Deutschen Heldensagen erschien 1829. Er wohnte zusammen mit seinem Bruder von 1841 bis 1846 in der Lennéstraße 8, 1846/47 in der Dorotheenstraße 47 und von 1847 bis 1859 in der Linkstraße 7. Sein Ehrengrab befindet sich neben dem seines Bruders auf dem Kirchhof St. Matthäus (Schöneberg). G. erhielt mehrere Berliner Ehrungen, so tragen das Brüder-Grimm-Haus, die Brüder-Grimm-Grundschule und die Brüder-Grimm-Gasse die Namen der Brüder. Die am 23. 2. 1990 am Weinhaus Huth, gegenüber dem ehem. Wohnhaus der Brüder Grimm, Linkstraße 7, enthüllte Gedenktafel wurde bald danach wieder abgenommen. Seit 1961 vergibt das Land Berlin den Brüder-Grimm-Preis zur Förderung des Kinder- und Jugendtheaters.