1936 wurde er Hilfsreferent in der Nachrichtenabteilung des Reichsluftfahrtministeriums ( Detlev-Rohwedder-Haus), wo er zuletzt im Rang eines Oberleutnants tätig war. Seit 1933 sammelte er Gegner des NS-Regimes um sich, die begannen, Flugblätter herzustellen und zu verbreiten. Nach dem Zusammentreffen mit Arvid Harnack verknüpften beide 1940/41 die von ihnen geleiteten Widerstandsgruppen. Die von der Gestapo als Rote Kapelle bezeichnete Verbindung gab u. a. Informationen aus Wirtschaft und Militär an die UdSSR und informierte über den bevorstehenden Überfall Deutschlands auf die Sowjetunion. Am 31. 8. 1942 wurde Sch.-B. verhaftet, vom Reichskriegsgericht im Dezember 1942 zum Tode verurteilt und am 22.12.1942 in Berlin-Plötzensee erhängt. Die Schulze-Boysen-Straße (Lichtenberg) trägt seinen Namen. Gedenktafeln befinden sich in der Niederkirchnerstraße und an seinem Wohnhaus, Altenburger Straße 19 (Charlottenburg).