Noch bevor K. 1875 an das Diakonissenkrankenhaus Bethanien kam, gab es familiäre Beziehungen zu dieser Einrichtung. So war ihr Vater, Alexander Graf von Keller (18011879), langjähriger Vorsitzender des bethanischen Kuratoriums und die Schwester ihrer Mutter, Anna Gräfin zu Stolberg (18191868), hatte von 1855 bis 1868 das Oberinnenamt im Diakonissenhaus inne. K. arbeitete als freiwillige Helferin in der Verwundetenpflege in den Schleswigschen Lazaretten (1864) und im Bethanischen Lazarett (1866). 1875 trat sie dann als Probeschwester in das Diakonissenhaus Bethanien ein und erhielt 1876 die Einsegnung zum Diakonissenamt. Sie führte von 1888 bis 1892 die Stellvertretung der Oberin, ihrer Vorgängerin, Luise Kirsch (18251896). Im März 1892 wurde K. durch Propst D. Freiherrn von der Goltz in Gegenwart der Kaiserin Auguste Victoria (18581921) in das Oberinnenamt eingeführt, das sie bis 1909 ausübte. Die Folgezeit von über drei Jahrzehnten verbrachte K. im Dienste Gottes und als Seelsorgerin der Schwestern. Beigesetzt wurde sie auf dem Luisenstädtischen Friedhof, Gräberfeld III zu Seiten des von ihr und ihrer Nachfolgerin Hildegard von Bethmann Hollweg gestifteten hohen Marmorkreuzes. (Grabplatte beseitigt)